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古谷 美紗; 米谷 達成; 中川 雅博; 上野 有美; 佐藤 淳也; 岩井 保則*
保健物理(インターネット), 55(2), p.97 - 101, 2020/06
日本原子力研究開発機構原子力科学研究所では、放射性気体廃棄物中に存在するトリチウムガス(HT)をトリチウム水蒸気(HTO)に酸化するため、酸化触媒を600
Cに加熱して使用している。本研究では、酸化触媒の加熱温度を低下させ、より安全な
Hモニタリング手法を確立することを目的として、疎水性Pd/SiO
触媒, CuO触媒、及びPt/AlO
触媒の異なる温度条件下における水素ガスに対する酸化効率を検証した。その結果、疎水性Pd/SiO触媒及びPt/AlO触媒の水素に対する酸化性能はCuO触媒と比較して優れており、25Cの室内温度条件下においても水素を十分に酸化する能力があることが明らかとなり、Hモニタリングにおける安全性の向上が期待できる。
C捕集に用いる疎水性パラジウム触媒の酸化性能評価上野 有美; 中川 雅博; 佐藤 淳也; 岩井 保則
保健物理, 51(1), p.7 - 11, 2016/03
日本原子力研究開発機構原子力科学研究所では、放射性気体廃棄物中の炭素14(C)をCOへ酸化し捕集するため、酸化銅(CuO)触媒を600Cに加熱して使用している。我々は、酸化触媒の加熱温度を低下させ、より安全なCモニタリング手法を確立することを目的として、二酸化ケイ素(SiO)の表面に疎水化処理を施した疎水性パラジウム二酸化ケイ素(Pd/SiO)触媒を新たに開発した。その酸化性能についてCuO触媒,白金アルミナ(Pt/AlO)触媒,パラジウム二酸化ジルコニウム(Pd/ZrO)触媒および親水性Pd/SiO触媒と比較を行った。その結果、疎水性Pd/SiO触媒の酸化性能が最も優れていることが確認できた。現在使用しているCuO触媒を疎水性Pd/SiO触媒に変更することで、管理区域内で使用する加熱炉の温度を600Cから300Cへ低下させることができ、モニタリングの安全性を向上させることが可能となる。
岩井 保則; 久保 仁志*; 大嶋 優輔*; 野口 宏史*; 枝尾 祐希; 谷内 淳一*
Fusion Science and Technology, 68(3), p.596 - 600, 2015/10
被引用回数：2 パーセンタイル：17.52(Nuclear Science & Technology)トリチウム酸化反応器に適用可能な疎水性白金ハニカム触媒を開発した。ハニカム形状の触媒は圧力損失を減少させることができる。試作した疎水性触媒はメタルハニカム担体と炭化ケイ素ハニカム担体の二種類である。白金微粒子を数ナノメートルに微細化することで微量トリチウムの触媒酸化活性を大幅に向上させることができた。水素濃度は総括反応速度にほとんど影響を与えない。白金表面上への水蒸気と水素の競合吸着の影響から反応速度定数は底値を持つ。底値を示す水素濃度は、乾燥ガス下では100ppmであった。これらのハニカム触媒の活性はペレット状の疎水性触媒と同等であり、疎水性ハニカム触媒のトリチウム酸化反応器への適用可能性を示すことができた。
久保 仁志*; 大嶋 優輔*; 岩井 保則
JETI, 63(10), p.33 - 36, 2015/09
田中貴金属工業は純金積み立てのイメージが強いが、主に工業用の材料製造を行っている貴金属メーカーである。化学製品も例外ではなく、貴金属薬液から触媒も手がけており、中でも燃料電池用触媒は世界トップシェアを誇る。本稿では田中貴金属工業の最近の成果である日本原子力研究開発機構と共同開発した核融合施設向けのトリチウム処理に関する疎水性貴金属触媒について概説する。
岩井 保則; 久保 仁志*; 大嶋 優輔*
Isotope News, (736), p.12 - 17, 2015/08
原子力機構は田中貴金属工業と共同で核融合炉の実現に向けてトリチウムを回収するための新たな疎水性白金触媒の開発に成功した。核融合向けに必要であった触媒の耐放射線性、耐熱性について、無機物質を基材に疎水化処理を施す新たな触媒製法の開発により耐放射線性の目安となる530kGyの放射線照射に対して性能劣化がないこと、また通常使用される温度の70Cを大きく上回る600C超の耐熱性確保にも成功し、これまでの技術的課題を解決した。さらに、この方法で作製した触媒は、従来の約1.3倍に相当する高い交換効率を達成することも確認した。本報告は疎水性触媒による核融合炉安全性の向上につき概説する。
岩井 保則; 久保 仁志*; 大嶋 優輔*
化学, 70(5), p.35 - 40, 2015/05
核融合の実現に向けた研究開発として、トリチウム水と軽水素ガスを接触させ、水蒸気-水素間の水素同位体の交換を可能にする疎水性触媒作成技術の開発に成功した。本触媒は、核融合炉で発生しうるトリチウム水の減容・濃縮に適用できる。一般の触媒は水蒸気雰囲気では触媒性能を失うため、本触媒は高濃度の水蒸気雰囲気でも触媒の活性を維持するために本触媒は特殊な疎水性処理を施している。水素の同位体であり放射性のトリチウムを燃料として大量に使用する核融合プラントでは、環境中へのトリチウム放出を抑制するために、トリチウムを酸化処理し、水形にしたのちに吸着剤等で除去を行う。貴重な資源であるトリチウムを燃料として再循環させるために、核融合プラントではトリチウム水を濃縮し、ガス形に変換するトリチウム水処理システムを設ける。トリチウム水処理システムはその技術的難易度ゆえに核融合トリチウム関連技術で唯一国内にてシステム実証されておらず、本触媒の開発によりその大きな技術的ハードルを越える見通しを得た。本成果の研究過程と期待される波及効果を含め解説する。
長縄 弘親; 鈴木 英哉; 館盛 勝一; 那須 昭宣*; 関根 達也*
Physical Chemistry Chemical Physics, 3(12), p.2509 - 2517, 2001/06
被引用回数：34 パーセンタイル：71.56(Chemistry, Physical)以前の研究から、疎水性陰イオンであるピクリン酸イオンが金属イオンの抽出を大きく増大させることがわかったが、今回は、ランタノイドの分離についても検討し、疎水性陰イオンの効果が、抽出能ばかりではなく、分離能をも改善させることがわかった。本研究では二座配位抽出剤であるCMPOにピクリン酸を添加したときの協同効果を検討し、非常に大きな効果が生じるメカニズムを解明した。ピクリン酸イオンが対イオンとして働くことにより、ランタノイドとCMPOの錯陽イオンが脱水和されることが抽出錯体の脂溶性を高め、抽出能が向上する。また、脱水和によって有機配位子であるCMPOが金属イオンに対してより効果的に働き得ることが、分離能が向上した原因と考えられる。
長縄 弘親; 鈴木 英哉; 館盛 勝一; 那須 昭宣*; 関根 達也*
Bulletin of the Chemical Society of Japan, 73(3), p.623 - 630, 2000/03
被引用回数：6 パーセンタイル：35.29(Chemistry, Multidisciplinary)アクチノイド、ランタノイドの抽出分離に有用な新しい抽出剤として注目されているジアミドについて、その抽出能の向上に、イオン対抽出に基づく協同効果が有効かどうかを検討した。第2の抽出剤として、疎水性でかさ高の陰イオンであるピクリン酸イオンを用いた。本研究ではユウロピウム(III)の抽出に与える協同効果を検討し、そのメカニズムを解明した。その結果、Eu(III)にジアミド分子が2つ配位し、さらに対イオンとして、3つのピクリン酸イオンを伴ったイオン対錯体の生成が、この協同効果の大きさを決定づけていることがわかった。この錯体の抽出定数は対イオンが硝酸イオンに替わった錯体の抽出定数の6
10
倍という大きさで、このことが、この系で見られる極端に大きな協同効果の原因であることがわかった。ピクリン酸イオンは、疎水性が大きいことから、抽出の向上に極めて有効に作用することがわかった。
白井 理; 吉田 裕美*; 木原 壮林*
Review of Polarography, 44(2), p.76 - 92, 1998/09
超薄膜である脂質二分子膜は、K
やNaなど親水性イオンに対して障壁となり、イオン透過は生じないと一般的には考えられてきた。ところが、ジピクリルアミンのような疎水性の強いイオンが膜と接する水相に共存すれば、容易にイオン透過を示すことが知られている。従来は、疎水性イオン自体が動いていると考えられていたが、著者等はボルタモグラム波形の解析により、疎水性イオンとその対イオンが膜中に分配した後、イオンが移動するため、必ずしも疎水性イオンのみが移動するとは限らないことを証明した。本稿では、イオンの膜透過の理論的背景から近年までの実験事実をレビューし、その問題点を明確にした。また、著者等の概念を説明し、従来の考え方における問題点について議論した。なお、本研究は、生体での重金属の取り込みや排出、重金属イオンの膜による分離を考察する上で重要である。
松本 史朗*
PNC TJ1609 91-002, 48 Pages, 1991/03
再処理施設から放出される放射性廃棄物の環境影響評価は、これまでソースターム、放射性物質の環境中での移行等を考慮したモデルによる評価がなされてきた。今後、より現実的な評価を行う観点から、施設から放射性廃棄物の物理・化学形態、また、環境中でのこれら物理・化学形態の変化が、その環境影響評価に与える影響について調査することが必要と考えられる。使用済燃料の再処理において発生する放射性気体には、3H、14C、85Kr、129I、131Iなどの気体状放射性物質が含まれるが、被爆線量当量は129Iが最も大きく、ヨウ素の施設内および環境中での挙動が極めて重要と言える。ヨウ素は軽水炉燃料中ではペレット中にヨウ化物(主にCsI)として均一に分散されていると考えられている。燃料の溶解工程では酸化ウランの硝酸による溶解の際に生成される亜硝酸によって酸化され、I2としてオフガス中に大部分が放出されるが、一部は溶解液中に残存する。残存ヨウ素は共除染工程以後の工程にとり込まれ、有機ヨウ素の形態で槽類オフガス中へ移行すると考えられている。また、高レベル廃液には242Cm、244Cmが含まれていることから、これらの核種は自発核分裂によって131Iを発生する。従って、ヨウ素の除去のみならず、放出時のヨウ素の物理・化学形態を知る上でもヨウ素の再処理プロセス内の挙動を的確につかまえておくことが必要である。本調査研究では再処理施設の工程内を主対象としたヨウ素の挙動について、最近の文献を中心に調査し、その概要をまとめた。また、最近開発された疎水性ヨウ素吸着剤の特徴およびその利用についての考え方をまとめ、ヨウ素の再処理工程内および環境中での物理・化学形態を検討することにする。
熊倉 稔; 玉田 正男; 笠井 昇; 嘉悦 勲*; 神野 節子*
Biotechnology and Bioengineering, 33, p.1358 - 1362, 1989/00
被引用回数：13 パーセンタイル：50.99(Biotechnology & Applied Microbiology)セルラーゼ生産活性の高いトリコデルマ菌体の新しい固定化法を研究した。固定化用の担体はセルロース繊維織布の表面をビニルモノマーの放射線重合によりコーティングし使用した。固定化は菌体と担体との接触による吸着方式によるもので、菌体を含む培養液に固定化担体を一定量添加することにより容易に吸着固定化された。固定化菌体からの酸素産生活性は培養液のロ紙分解活性を測定することにより求めた。酵素産生活性はコーティングするモノマーの種類、モノマーのコーティング量、担体の添加量、担体の形状などによって著しく影響をうけることがわかった活性値は疎水性モノマーを使用し、低温度コーティングすることにより菌体の増殖性も増大し、同時に活性値も増大することが明らかになった。
熊倉 稔; 嘉悦 勲
Journal of Materials Science Letters, 2, p.605 - 608, 1983/00
被引用回数：5 パーセンタイル：39.99(Materials Science, Multidisciplinary)放射線重合によって得られたヒドロキシアルキルメタリレートの高分子膜へのヒト
-グロブリンの吸着性を研究した。モノマーとしてはヒドロキシエチルメタクリレート、ヒドロキシブチルメタクリレート、ヒドロキシプンチルメタクリレート、ヒドロキシヘキシルメタクリレートおよびテトラデカエチレングリコールジメタクリレートが用いられ、これらのモノマーは形枠を用いた放射線注形重合によって重合させた。グロブリンの吸着量の測定はパーオキシダーゼでラベル化したヒトIgGラビットIgGを用い酵素活性を調べることにより行った。-グロブリンの吸着は膜の表面が疎水性化するほど増大した。親水性モノマーと疎水性モノマーの共重合によって得られた膜では、一定のモノマー組成のところで-グロブリンの吸着量が極大になることが明らかになった。
江草 茂則; 幕内 恵三
Journal of Polymer Science; Polymer Chemistry Edition, 20, p.863 - 874, 1982/00
アクリル酸、メタクリル酸、イタコン酸(AAc,MAAc,IAc)などのカルボン酸モノマーとスチレンとの放射線乳化共重合を行なった。これらの酸モノマーの重合挙動を、電導度及びpH滴定法により追跡したところ、重合速度は疎水性の順、つまりIAc
AAcMAAcの順に増加し、さらにその重合の場は主として生長粒子の表面及びその近傍であることが明らかになった。一方、スチレンとこれら酸モノマーとの共重合速度は、スチレンの単独重合速度と比較して、AAcとMAAcの場合には増加するがIAcの場合には減少することがわかった。ストップドフロー法によりラテックスの粒子径を測定したところ、この共重合速度の変化は生長粒子の数によっては説明できず、むしろスチレン分子の油滴から生長粒子への輸送速度によって説明すべきであることが示唆された。
嘉悦 勲; 熊倉 稔; 吉田 勝
Biotechnol.Bioeng., 21(5), p.863 - 873, 1979/00
前報でHEMAと親水性モノマーの共重合により、ポリマーの親水性を増加させることにより、ポリマーの多孔構造が著しく変化し、活性に顕著な影響があることを認めたが、本報ではHEMAと疎水性モノマーを共重合させ、ポリマーの疎水性を増大させると、ポリマーの多孔構造および酵素活性にどのような変化が起るかをしらべた。その結果疎水性の増大によって、活性は低下せずむしろ活性の経時的低下が抑制され、固定化効果は十分保持されることが判明した。 これは、低温では親水性モノマーと水の系でも相分離(水の結晶化)が起ってヘテロジニアスな重合固定化が起っており、また酵素反応はポリマー中の空孔部分で主として行われるので、ポリマーマトリックスの親水性にあまり関係がないことなどを示唆している。この結果疎水性モノマーでも十分固定化が可能であることが明らかになったが、ガラス化性モノマーであることは、低温でヘテロジニアスな重合を行う上でも、極めて重要であることが確認された。
熊倉 稔; 吉田 勝; 嘉悦 勲
J.Solid-Phase Biochem., 3(3), p.175 - 183, 1978/00
低温放射線重合により種々の疎水性モノマーを使用しグルコースイソメラーゼ菌体の固定化を研究した。固定化菌体のグルコースイソメラーゼ活性は高くまた固定化物の繰返し使用により活性低下は認められなかった。酵素活性はモノマー濃度の増大により高くなり、この結果は固定化酵素の場合に比較して異なった。疎水性モノマーを使用して得られる固定化物は球状であり、球の大きさはモノマー濃度に比例して増大した。グルコースイソメラーゼ菌体の固定化物のKm値は未固定化菌体の値に近い結果が得られ、菌体は固定化物の表面近くに固定化されていることが明らかになった。
嘉悦 勲
化学の領域, 31(10), p.87 - 91, 1977/10
最近活発に行われている酵素の固定化の研究開発の現状と問題点について総説し、特に放射線を利用した包括法について詳しく紹介してその特徴を相互に比較し、さらに筆者らが進めている新しい担体を用いた低温放射線重合について述べた。従来の固定化は、親水性の担体を用いていたが、筆者らの方法によれば疎水性の担体を用いることができ、表面積の著しく大きい因定化物が得られる。筆者らはこの方法によって、現在
アミラーゼ・グルコアミラーゼ・グルコースイソメラーゼなど一連の植物体糖化系酵素の固定化を進めており、有用なプロセスへの応用を図りたいと考えている。
岩井 保則
no journal, ,
トリチウム処理に不可欠な貴金属触媒の大幅な反応活性向上手法を開発した。貴金属触媒はトリチウムの環境放出抑制を担う安全システムの中核触媒のほかに、トリチウム水濃縮・分離処理の中核触媒としての使用が見込まれる。高濃度水蒸気に晒された際の失活を防止するため、疎水性高分子を担体とする特徴がある。今回、疎水性のスチレンジビニルベンゼンを担体とした白金触媒(Pt/SDB)、および、より疎水性を強化したターシャルブチルスチレンジビニルベンゼンを担体とした白金触媒(Pt/ASDB)の二種につき、電子線を照射した場合の触媒活性の変化を実験的に精査した。両方の触媒とも線量の増加とともに疎水性白金触媒の触媒活性は向上し、500から1000kGyにてトリチウム酸化における総括反応速度係数はピーク値を示した。総括反応速度係数のピーク値は未照射触媒の6倍の値を示した。この結果は照射済触媒の使用で触媒を充填する装置の規模を大幅に低減できることを示しており、システムの大幅な合理化が見込まれる。
岩井 保則; 久保 仁志*; 大嶋 優輔*
no journal, ,
原子力機構は核融合DEMO炉の実現に向けて、CECE (Combined Electrolysis Catalytic Exchange)プロセスによるトリチウム水処理技術の高度化に取り組んできた。高度化に向けた研究として、(1)高濃度トリチウム水を電解処理する電解槽に使用するイオン電解質膜の耐久性評価とさらなる耐久性を付与させる電解質膜の改良研究、(2)高濃度トリチウム水に接液するゴムシールへのトリチウム水の収着挙動、(3)新たな製造法による疎水性触媒の創製と水蒸気-水素間水素同位体交換反応を促進の実証、に取り組んできた成果を報告する。
Cモニタリング; 最適な酸化触媒の開発および比較評価上野 有美; 中川 雅博; 佐藤 淳也; 岩井 保則
no journal, ,
日本原子力研究開発機構の再処理施設およびRI施設では放射性気体廃棄物中の炭素14(C)をCOへ酸化し捕集するため、触媒を500C
600Cに加熱して使用している。我々は、酸化触媒の加熱温度を低下させ、より安全なCモニタリング手法を確立することを目的として、二酸化ケイ素(SiO)の表面に疎水化処理を施した疎水性パラジウム二酸化ケイ素(Pd/SiO)触媒を新たに開発した。その酸化性能についてCuO触媒, 白金アルミナ(Pt/AlO)触媒, パラジウム二酸化ジルコニウム(Pd/ZrO)触媒および親水性Pd/SiO触媒と比較を行った。その結果、疎水性Pd/SiO触媒の酸化性能が最も優れていることが確認できた。現在使用している触媒を疎水性Pd/SiO触媒に変更することで、管理区域内で使用する加熱炉の温度を500C600Cから300Cへ低下させることができ、モニタリングの安全性を向上させることが可能となった。
